Die Herkunft der von Möller weist der Familienüberlieferung zufolge in die Lüneburger Heide. Nach den Befreiungskriegen, an denen Karl v. Möllers Großvater als Freiwilliger teilgenommen und in Hermannstadt (Siebenbürgen) abgerüstet hatte, war die Verbindung über Wien mit dem Südosten des Reiches hergestellt. In Wien geboren und als Offizier ausgebildet, zog K. v. Möller im Ersten Weltkrieg als Major an die galizische Front und wurde mit dem Leopoldsorden ausgezeichnet. Nach dem Umsturz von 1918 nahm er als Oberst seinen Abschied von der Armee und widmete sich fortan der Volkstumspolitik, die im Südosten nun erst recht zur Minderheitenpolitik und zum Kampf der Deutschen um ihre politische und kulturelle Gleichberechtigung wurde. Daneben entfaltete er eine rege schriftstellerische Tätigkeit, die sich an den großen Romanen Adam Müller-Guttenbrunns (1852-1923) orientierte und die geistige und politische Entwicklung des Südostdeutschtums, insbesondere aber der Banater Schwaben, von der Ansiedlung bis zu ihrem völkischen Erwachen um die Wende zum 20. Jahrhundert zur Vorlage hatte. Vorübergehend Bürgermeister von Temeschburg, wurde K. v. Möller für die Zeit von 1919-1926 in fünf Wahlen als Vertreter der Banater Schwaben (Senator) in das rumänische Oberhaus gewählt. Als Chefredakteur der „Banater Deutschen Zeitung“ stellt er sich vorbehaltlos in den Dienst „Banater schwäbischen Volksgemeinschaft“, wird 1932 Gauobmann und bleibt später Mitobmann dieses völkischen Zusammenschlusses. Ende 1933 wird K. v. Möller als Kulturamtsleiter nach Hermannstadt berufen.
Was seine Tätigkeit als Schriftsteller anbelangt, so bekennt sich K. v. Möller freimütig zu dem Einfluß des großen Banater Heimatdichters Adam Müller-Guttenbrunn auf sein eigenes schriftstellerisches Schaffen und der Hinwendung zu südostdeutschen Themen. Möllers Romane wurden vielfach als Kriegsromane bezeichnet. Seine Darstellungen gehen aber weit über die Beschreibung reinen Kriegsgeschehens hinaus und versuchen ein konkretes Bild der jeweiligen Ereignisse aus der Sicht ihrer Zeit zu geben. Seine Sprache ist kantig und wuchtig, die Handlung klar, wenn auch zuweilen durch die Zahl der Akteure etwas überfrachtet. „Die Werschetzer Tat: Ein Roman von Bauern und Reitern“, 1936 bei Westermann erschienen, schildert die wahrhaft heldenmütige Verteidigung der Stadt am westlichsten Hang der Karpatenausläufer (Banater Berge) zur Zeit des letzten großen Türkeneinfalls in das Banat 1788. Im Mittelpunkt der Handlung steht der Bauer und Grobschmied Johann Jakob Hennemann, der nach dem Abzug der regulären österreichischen Truppen aus nur 70 Deutschen und fünf Serbe eine freiwillige Heimwehr aufstellte und die Stadt mit Tapferkeit, List und großer Umsicht fünf Wochen lang gegen eine tausendfachstärkere Belagerungstruppe erfolgreich verteidigte. An Hand eines historisch verbrieften Geschehens veranschaulicht der Autor das bäuerliche, stets bedrohte Leben der friedlichen deutschen Siedler der ersten Generation inmitten eines bunten Völker- und Menschengemisches aus Bauern, Hirten, Handwerkern und Soldaten, düsteren und zwielichtigen Gestalten, Serben, Walachen und Zigeunern.
In „Grenzen wandern: Ein Banater Roman“, Zürich-Leipzig-Wein, 1937, vermittelt K. v. Möller ein Lebens- und Sittenbild der Donauschwaben von etwa der Jahrhundertwende über den Ersten Weltkrieg und die durch die Pariser Vorortverträge naturwidrige und überaus schmerzhafte Zerstückelung des Banats im Jahre 1920, mit allen Nachteilen und Beschwernissen für die Bevölkerung, insbesondere für die Deutschen, die keine Anlehnung an ein großes Staatsvolk fanden. Das Geschehen um die wandernden Grenzen spielt in und um den damals über 8000 Deutsche (75%) zählenden Ort Hatzfeld, der nach 1918 verschiedene Besatzungen erlebte und erst 1924 im Tausch gegen einen Nachbarort von Jugoslawien an Rumänien fiel. Jeder Besatzungswechsel war von schweren Plünderungen und rücksichtslosen „Bodenreformen“ zuungunsten der deutschen Bevölkerung begleitet. In dem ebenfalls historischen Roman „Die Salpeterer: Ein Freiheitskampf deutscher Bauern“, München 1938, zeichnet Möller den Freiheitskampf der Hotzenwälder Bauern im Schwarzwald geigen den Fürstbischof von St. Blasien nach und ihre schließliche Verbannung in das Banat. Heimweh und Trotz wegen des erlittetenen Unrechts läßt sie erst nach Generationen zu echten Banater Bauern werden.
Sowohl die Vierteljahresschrift„Banater Deutsche Kulturhefte“ (1927-1931) als auch die auf gleich hohem Niveau von 1933-1939 erschienenen „Banater Monatshefte“ brachten regelmäßig Beiträge Möllers.
Werke: Die hundert Tage 1815; Österreich in den Befreiungskriegen, (o. J); Schwaben, (Drama, 1922); Wie die schwäbischen Gemeinden entstanden sind, (Geschichte, 2 Bändchen, 1923/24); Michel, der den Sumpfteufel austrieb, (Erzählung, 1926); Die Werschetzer Tat, (Roman, 1936); Grenzen wandern, (Roman, 1937); Die Salpeterer, (Roman, 1938); Der Savoyer, (Prinz-Eugen-Roman, 1939).