Er studierte zunächst Naturwissenschaften und bestand 1914 die medizinische Doktorprüfung. Als Kriegsfreiwilliger geriet er 1914 als Unterarzt eines Feldlazaretts in russische Kriegsgefangenschaft und wurde nach zweieinhalb Jahren ausgetauscht. Als er mit der Rußland-Kriegsgefangenen-Fürsorgekommission des Kriegsministeriums erneut nach Rußland ging, wurde er ein zweites Mal gefangengenommen. 1919 gelang ihm die Rückkehr in die Heimat. Er promovierte 1920 zum Dr. phil. und ging nach Berlin ans Zoologische Museum, wo er als Assistent, hernach als Kustos und schließlich als Professor tätig war.
Er veröffentlichte zahlreiche wissenschaftliche Arbeiten, wirkte in wissenschaftlichen Vereinen mit und unterhielt rege Beziehungen auch zum Ausland. Bereits 1929 ernannte ihn die Peking Society of Natural History zu ihrem Korrespondierenden, 1932 die Bulgarische Naturforschende Gesellschaft zu ihrem Ehrenmitglied. Er gehörte seit 1938 der Internationalen Zoologischen Nomenklatur-Kommission an, erhielt im gleichen Jahr eine Plakette, die ihm der König der Belgier verlieh, und wurde 1930 als Gelehrter, der sich unter völliger Zurückstellung der eigenen Person mit höchstem Idealismus der Wissenschaft verschrieben hatte, zum Ehrenmitglied der Deutschen Zoologischen Gesellschaft ernannt.
Am 11. Mai 1944 wurde Arndt zum Tode verurteilt, denn er hatte nach einem schweren Bombenangriff, der das Museum zerstörte, geäußert, nun sei es zu Ende mit dem Dritten Reich, es handele sich nur noch um die Bestrafung der Schuldigen. Ein Kollege und eine Jugendfreundin hatten diese Äußerung zur Anzeige gebracht. Er wurde am 26. Juni 1944 hingerichtet. Seine letzten Worte waren: „Meine Schwester, meine Heimat und meine Wissenschaft waren die Liebe und der Inhalt meines Lebens.“
Lit.: Eisentraut, Martin (1986): Vom Leben und Sterben des Zoologen Walther Arndt – ein Zeitdokument aus Deutschlands schwärzesten Tagen. Sitzungsberichte der Gesellschaft naturforschender Freunde zu Berlin N.F. 26.
Wikipedia: https://de.wikipedia.org/wiki/Walther_Arndt